Jest czwarta w kolejce do tronu Monako. Jej babcią ze strony matki była Grace Kelly. Jej matką jest księżna Caroline z Monako. Została nazwana na cześć swojej prababci ze strony matki, księżniczki Charlotte, księżnej Valentinois. Charlotte i jej dwaj bracia, Andrea i Pierre, urodzili się w śródziemnomorskim Księstwie Monako, rządzonym przez ich dziadka ze strony matki, księcia Rainiera III. W grudniu 2011 roku Casiraghi zaczął spotykać się z komikiem i aktorem stand-upowym Gadem Elmalehem. We wtorek 17 grudnia 2013 r. urodził się ich syn Raphaël. Ponieważ rodzice Raphaëla nie byli małżeństwem, nie jest on uwzględniony w linii sukcesji tronu Monako. Para rozstała się w czerwcu 2015 r. W marcu 2018 r. kilka wiarygodnych źródeł medialnych poinformowało o zaręczynach Casiraghiego z Dimitrim Rassamem, synem francuskiej aktorki Carole Bouquet, i powszechnie odnotowano, że 24 marca na balu Rose Ball w Monako nosiła pierścionek z brylantem. Latem była już w widocznej ciąży i para zdecydowała się przełożyć ślub do czasu narodzin dziecka. 23 października 2018 roku urodziła drugie dziecko, syna o imieniu Balthazar. Para pobrała się cywilnie w Pałacu Książęcym w Monako 1 czerwca 2019 r. Świętowali na przyjęciu w pobliskiej Villa La Vigie w Roquebrune. W dniu 29 czerwca 2019 roku pobrali się religijnie w opactwie Sainte-Marie de Pierredon, niedaleko Saint-Rémy-de-Provence.